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中科大揭示金属纳米催化剂尺寸效应
2019年01月21日 发布 分类:技术前沿 点击量:193
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1月20日,科技日报报道,中国科学技术大学路军岭教授课题组与李微雪教授课题组合作,首次揭示了金属纳米催化剂中,几何效应和电子效应各自对催化反应随尺寸变化的调变规律,创造性地提出一种拆分剥离金属颗粒几何效应和电子效应的策略——金属纳米颗粒的“氧化物选择性包裹”。在具有重要应用背景的铂催化苯甲醇选择性氧化到苯甲醛反应中,实现了高活性和高选择性转化。

 

由于金属纳米催化颗粒的几何结构和电子结构随其尺寸同步改变,使得人们无法有效区分两种结构效应对催化反应活性、选择性的贡献以及对尺寸的依赖关系。如何揭示金属催化剂尺寸效应的内在本质,打破几何结构效应和电子结构效应与颗粒尺寸的强关联性,进而优化设计更好性能的催化剂,是目前多相催化领域的一大挑战。

 

研究人员发现,在大于4纳米和小于4纳米颗粒上,几何效应和电子效应分别控制主导反应的性能,从而使催化反应的选择性和活性都随颗粒尺寸呈“火山型”变化趋势。在此基础上,通过“氧化物选择性包裹”4纳米颗粒的低配位原子,有效抑制了副反应的发生,获得了高比质量活性和高选择性的催化剂。

 

该工作提出的“氧化物选择性包裹”金属纳米颗粒的策略,不但能够有效拆分剥离金属颗粒的几何和电子效应,而且打破了催化性能随颗粒尺寸变化的“火山型”曲线。该策略为理解催化反应中的几何效应和电子效应提供了有效手段,并且为设计高活性、高选择性的金属催化剂提供重要指导。

 

论文第一作者是中国科大化学与材料科学学院博士生王恒伟和美国韦恩州立大学顾向奎博士。通讯作者路军岭教授和李微雪教授共同指导了本研究。

 

论文链接:

http://advances.sciencemag.org/content/5/1/eaat6413

 

来源:科技日报


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